\t第1章碳基纳电子学和光电子学基本介绍

碳基纳米材料，特别是单层石墨片或石墨烯和基于此结构的单壁碳纳米管具 有极其优异的电学、光学、热学和力学性能’是理想的纳电子和光电子材料[1，2]。 在室温情况下，电子和空穴在碳纳米管和石墨烯中的运动均具有极高的本征迁移 率[大于10W/(V ?()]、微米量级的电子平均自由程，使得几十纳米的碳纳米管 和石墨烯晶体管中载流子呈现近乎完美的弹道输运。极低的功耗、超高的载流子 运动速度(约为光速的1/300)、舰预测可达到太赫兹频段的潜力[]，都使雛基 纳米材料有望成为纳电子器件的主流导电沟道材料[4]。

在元素周期表中碳元素位于！ A族’与硅同族，性质既有相似之处’又有本质 的区别。硅原子和碳原子的最外壳层都有2个s轨道和2个p轨道。但碳原子实 的壳层仅有2个1s轨道，远较硅原子的内壳层(有2个1s轨道和6个2p轨道)简 单。这种差异导致碳的2s和2p轨道能量比较接近，更容易形成轨道杂化，产生从 零维的富勒烯(如C6。）、一维的碳纳米管、二维的石墨烯到三维的金刚石这样丰富 多彩的碳结构家族。本书的第2章将简单回顾一下原子轨道;第3章介绍这些轨 道的相互作用、化学键的基础、轨道杂化，特别是s轨道和p轨道的杂化;第4章介 绍s和p轨道杂化所导致的碳纳米结构，特别是石墨烯和碳纳米管的原子结构和 相应电子态结构。本书的各章是相对独立的。第2"4章是准备知识，有定基础 的读者可以直接阅读后面的章节。

纳米科技的核心内涵是“自下而上”，强调在原子、分子的层面通过自然的力量 实现控制，进而达到高性能材料的构造。通常采用的材料合成方法是化学和物理 方法。化学气相沉积(chemicAl vApor deposition，CVD)方法就是其中一种典型的 合成方法，通过采用合适的催化剂(如纳米铁颗），可以在较低的温度分解廉价气 相分子，如甲烷(CH4)分子。分解后，碳原子首先进入催化剂纳米颗粒，达到过饱 和后再析出，形成完美的sp2碳纳米结构。化学合成方法吸引人的地方一方面在 于成本低廉，另一方面在于通过精准的控制，可以将其产品稳定在一种或若干种非 常相近的分子结构，如碳纳米管。一根典型的碳纳米管直径约为1"3 nm，石墨烯 的厚度是单原子层。通过微加工的方法来实现这种精度的结构控制将是极其昂贵 和困难的，麵过化学方法控制却相对简单。本书的第5章(彭飞协助撰写了该 章）、第6章(杨娟、钮洋、张达奇、罗达和秦校军协助撰写了该章)将重点介绍化学 方法制备面向电子学应用的纳米碳结构的方法和相关表征技术，特别是基于光学 方法的无损伤拉曼(RAmAn)技术。
本书的重点是基于碳纳米结构的纳电子器件。第7章、第8章将分别介绍碳 纳米材料在数字电路和模拟电路中的应用。自1998年第一个碳纳米管晶体管问 世以来已有十余年[5!]。最初的碳纳米管晶体管由于接触不好，性能远不如相应 的硅基器件。一个重大的突破是由美国斯坦福大学的H.J. DAi研究组取得的[7]。 他们发现采用金属Pd作电极可以实现与碳纳米管价带的欧姆接触’得到了性能 接近理论极限的弹道P型器件。之后，2006年IBM实验室公布了在一根碳纳米 管上制备出由5个CMOS反相器组成的环形振荡器[]，这是当时见诸报道的世界 上最复杂的由单根碳纳米管构筑的CMOS电路。但是组成这个碳纳米管CMOS 电路的P型和n型碳纳米管晶体管的性能都不是很好。以当时IBM实验室的制 备技术，他们完全有能力制备出性能更优异的P型晶体管，但为了与n型晶体管性 能匹配，他们不得不牺牲P型晶体管的性能，将其折中地与n型晶体管配合使用。 最终的结果是CMOS反相器的电压增益基本为！这就意味着很难用这种工艺制 备出更复杂的碳纳米管CMOS电路。在过去的十余年时间里，这个领域的主流方 向是沿用硅基技术的思路，臟过掺杂(如K掺杂[9])，来制备碳纳米管n型器件， 但结果都不尽如人意。其中主要的问题是碳纳米管具有一个非常完美的结构，表 面完全没有悬擁’ 一般不与杂质原子雌’是自然的本征材料。采用与碳纳米管 结合较弱的K原子掺杂，结果一是不稳定，二是很难控制，不大可能满足高性能集 成电路的要求。2005年美国英特尔（Intel)公司新器件实验室的R. ChAu等对纳 电子学的发展状况进行了总结?，他们对碳纳米管基器件的主要结论是:虽然其P 型晶体管的性能远优于相应的硅基器件，但其n型晶体管的性能远逊于相同尺寸 的硅基器件。集成电路的发展要求性能匹配的P型和n型晶体管，n型碳纳米管 晶体管性能的落后严重制约了碳纳米管电子学的发展，发展稳定的高性能n型碳 纳米管器件成为2005年之后碳纳米管CMOS电路酿领域最重要的课题之一。

碳基纳米材料完美的晶格结构一方面保证了材料极高的迁移率，给电子学带 来了生机，但另一方面却给可控掺杂带来了困难。北京大学彭练矛研究组放弃了 传统的掺杂方法，另辟蹊径，经过系统的探索，于2007年发现金属Sc可以与碳纳 米管的导带形成完美的欧姆妾触，并在这个基础上制备出性能接近理论极限的n 型碳纳米管晶体管。低温输运实验证实即使在4. 3 K下电子也能够被无势垒地注 入碳纳米管的导带。碳纳米管源漏电极间的电压-电流呈现完美的线性关系’电导 达到了理论及限量子电导的60%[11]。2008年这个研究组进一步发展了一种对于 规模制备高性能小尺寸碳纳米管晶体管至关重要的顶栅自对准技术，成功地制备 出栅长为90 nm的高性能的弹道n型器件，其性能优于相同尺寸的硅基器件，晶 体管本征栅延时达到了 0.87 P(接近英特尔公司制备的硅基32 nm器件的水 平[12]，比同尺寸的硅基90 nm器件速度快了 5倍多，功耗达到了英特尔硅基22 nm器件(实验室结果)的水平，是硅基90 nm器件的1%[13]。2009年北京大学研
究组发现不但金属Sc可以和碳纳米管的导带形成完美的欧姆触，结构和性能与 Sc非常接近的金属属同样能够和碳纳米管形成良好的n型接触，但金属属的价 格只有Sc价格的1/1000，更加适合未来的碳纳米管基大规模集成电路的产业化

发展M。

北京大学研究组2007?2009年间的工作为近乎完美的碳纳米管n型器件的 制备奠定了基础，但更重要的意义在于它揭示了一个“无需掺杂”的CMOS技术的 可能性。美国斯坦歡学H. J. DAi等2003年的工作7表明使用金属Pd作电极 可以制备出性能优异的P型器件。许多人猜测这是由于一般方法生长出来的碳纳 米管都是,型掺杂的，所以导致了碳纳米管器件是,型的。但后来康奈尔心-93大学的R EcEum酿组通过将碳纳米管悬空起来证明了-般的未特意掺 杂的碳纳米管其实是本征的[15]。对于H.J.DAi等的实验[7]，可以这样来理解:其 实这个实验細金属Pd可以与-个本征的碳纳米管的价带形成良好的欧姆接 触，在晶体管开态的状态下空穴能够被无势垒地注入碳纳米管的价带’形成性能良 好的P型器件。而北京大学研究组的工作[11’14]则表明金属Sc或Y可以与一个本 征的碳纳米管的导带形成良好的欧姆妾触，在晶体管开态的状态下电子能够被无 势垒地注入碳纳米管的导带，形成性能良好的n型器件。与硅基器件不同，碳纳米 管器件中的载流子不是通过杂质能级的热激发提供的。对于直接使用通过CVD 合成的碳纳米管制备的晶体管(特别是弹道器件）其中的载流子是通过电极直接 注入碳纳米管中的。器件的极性(n型或p型)取决于电极注入的载流子类型，同 样与掺杂无关。掺杂在碳纳米管CMOS器件的制备中变成了一个可以放弃的概 念，因此北京大学研究组将这种CMOS技术称为“无掺杂(doping-free)”[11]。由于 碳纳米管的能带结构在费米面附近相对于电子和空穴来讲是对称的，而采用的n 型或P型电极的载流子注入鮮也大致是相同的，2009年北京大学研究组进一步 指出采用“无掺杂”技术制备的碳纳米管CMOS器件不但性能是优异的，而且还是 对称的，并在实验上首次给出了在同一根碳纳米管上制备出来的近乎完美对称的 n型和p型晶体管以及由这些对称的晶体管所构成的CMOS反相器[16]。这是 CMOS技术的一个重要突破。从CMOS技术提出来的第一天开始，人H就意识到 理想的CMOS电路需要由对称的n型和p型晶体管細建。但硅材料，事实是所 有的半导体材料的费米面附近的能带都是不对称的。在传统半导体中，电子和空 穴的有效质量差别非常大，电子迁移率远高于空穴迁移率，n型器件的性能也远优 于P型器件的性能。这种不对称的CMOS器件给微电子电路的设计带来了很大 的麻烦，同时也限制了完美CMOS电路的实现[17]。通过使用基于碳纳米管的对 称n型和p型晶体管，北京大学研究组于2009年首次实现了对称CMOS反相器 (最简单的CMOS电路）。实验表明，这种对称的CMOS反相器的电压增益在2V 的电压下可以达到160，功耗约7 nW。当外电压降到1 V时，电压增益下降到35，
功耗同时下降到30 pW，显示了完美对称的碳纳米管CMOS电赃功耗方面可能 的巨大优势[16]。从CMOS技术来讲，目前人们制备出的单个器件性能远较相同 尺寸的硅基器件要好(速度约快5倍，功耗低约2个数量级）。简单的电路研究表 明，X对CMOS电路较传统CMOS技术也可能具有相当的优势，特别是在功耗方 面可能具有巨大的优势。与硅基CMOS技术相比，无需掺杂的碳纳米管CMOS 技术的工艺复杂程度远远低于硅基CMOS技术。但是碳纳米管材料的可控制备 的水平目前远低于硅基工艺，无掺杂CMOS技术还局限于制备较为简单的CMOS 电路，但这个领域发展迅速。北京大学实验室目前已能制备出由50个晶体管所构 成的8位总线电路，可以预计未来5年将看到中等规模集成(medium scAle inte-grAtion，集成102?103个器件)的碳基集成电路的出现，在2020年以前大规模(集 成103?105个器件)和超大规模(集成多于105个器件）的碳基纳米集成电路将成 为可能。

碳纳米管基的CMOS器件不依赖杂质的热激发来提供载流子。载流子是通 过电极向碳纳米管的导(价)带的无势垒注入雜供的。晶体管的开态电流不会随 着器件的工作温度的降低而下降。与此相反，器件工作环境温度的降低会降低载 流子在碳纳米管中已经很低的声子散射’器件的性能在低温情况下不降反升’是构 建低温(特别是极低温)电子系统的理想元件。在高温区，由于碳纳米管器件最主 要的构筑材料碳纳米管和金属电极的熔点都很高（如Pd熔点为1828 K，Sc熔点 为1814 K)预计碳纳米管器件工作的温度范围较硅基器件大。此外半导体性碳 纳米管费米面附近的电子是非定域的tt电子，器件性能对于单个晶体缺陷不是非 常敏感，因此X对能粒子辐_免疫力也较器件优异。这些性能使得纳米管 集成电路有望更可靠地被用于在航天器等特殊环境下工作的电子系统中[18]。本 书的第7章将重点介绍碳纳米管场效应晶体管的制备、工作原理，以及在传统数字 电路中的可能应用。

碳纳米管在模拟电路和高频电路的应用前景将在第8章中介绍。在射频应用 方面，由于电路对器件的集成度要求不是很高，碳纳米管和石墨烯近乎完美的电 子-空穴能带对称性和极高的载流子迁移率(电子和空穴黯几乎相同的迁移率）、 优异的导热性和极薄的材料厚度，使得碳基电子器件在下一代通信设备的应用中 很可能会率先取得重大突破。虽然理论早就预言碳纳米管器件的高频性能优于硅 基器件且能够和最好的化合物半导体麵美，其截止频率可以达到太赫兹频段[]; 但相应的实验工作-直未能达到理论预期，至今最好的直接实验结果只达到了 150 GHz的水平。这个差距的主要原因是碳纳米管的直径是固定的，对于单一器 件来讲电流也是受限的，不能像半导体器件那样通过增加导电沟道的宽度来增加 电流、降低寄生电容的相对贡献。虽然通过提高碳纳米管阵列密度可以相应地加 大器件电流，降低寄生电容的相对贡献，但相邻很近的碳纳米管彼此间的耦合最终
限制了碳纳米管阵列的最大密度，也限制了碳纳米管器件在高频波段的性能。石 墨烯材料与碳纳米管类似，黯超高的载流子迁移率、超长的载流子平均自由程， 是麵的高频电子材料。更为重要的是，与半导体材料一样’石墨烯材料的宽度可 以任意调节，在高频器件的加工方面比碳纳米管材料具有优势。最近IBM研究组 在美国国防部高等研究计划署（Defense AdvAnced ReseArch Projects Agency，

DARPA)项目-“射频应用碳电子学（cArbon electronics for RF ApplicAtions，

CERA)”的支持下成功获得了截止频率高达100 GHz的射频石墨烯晶体管[19]。 目前这种石墨烯晶体管的栅极宽度为240 nm，而同样尺度的硅器件的截止频率仅 为40 GHz。最新的研究表明’当把器件置于散射更小的类金刚石基底且把酿宽 度降到40 nm时，器件的截止鮮可以达到300 GHz[20]。继续优化器件结构和材 料有望将器件的高频性能进一步提高’最终进入太赫兹频段。

碳基纳米光电子学是另一个非常活跃的研究领域，第9章将集中介绍这个领 域的现状和发展。碳基光电子器件的优势源于碳纳米管和石墨烯材料是直接带隙 材料，本质上讲是比硅材料更为优异的光学材料。这个领域开始的标志是2003年 IBM研究组观察到单个双极性碳纳米管曰日0体管在合麵极电压下以从一个 电极(如源电极)通过隧穿注入电子，另一个电极(如漏电极)注入空穴，这些被注入 的电子和空穴在碳纳米管中复合，可以发射出沿碳纳米管轴向偏振的红外光?。 2009年IBM酿组采用更为复杂的分离底栅结构制备出阈值驱动电流几乎为零 的单根碳纳米管发光二极管，并观察到所发射的谱线宽度较先前的双极性场效应 晶体管的谱线大大减小[22]。这是由于碳纳米管的小尺度限域效应导致了很强的 电子-电子相互作用，加上特殊的(相当弱的)屏蔽，使得碳纳米管的激子结合能达 到了几百meV[23，24]，自由激子主导了碳纳米管发光二极管的发光过程。最近美国 康奈尔大学P. McEuen研究组发现碳纳米管发光二极管通过碰撞激发机制可以 导致极其高效的电子空穴对的产生以及光探测[25]。

北京大学研究组最近的工作表明，通过将-根碳纳米管非对称地用n型（如 Sc)和p型(如Pd)连接起来即可无需掺杂地形成一个有效的发光二极管?。对 所发的光进行光谱研究，结果表明这种发光二极管的发射光谱的峰值半宽度仅为 30 meV，该发光过程是一个由激子发光主导的过程。相同结构的器件单元在外部 红外光的照射下可以产生高达0. 23 V的光电压[27]。这个二极管器件结构的另一 个重要特征是这个结构实际就是碳纳米管CMOS电路(如反相器）中相邻的n型 和P型晶体管的连接部分[28]。在传统硅基CMOS中需要特别地做一个隔离层， 将n型和p型器件隔离开。但对于碳纳米管电路，结果表明这个在硅工艺中多余 的部分(一段两端分别由非对称的n型和p型电极连接的碳纳米管)可以作为有效 的红外纳米光源和光探测器。纳米CMOS器件和光电器件自然地在无掺杂 CMOS工艺中结合起来。进一步探索这种结合（电子与和光电子集成）能够为我
们提供那些传统电子学和光电子学所不能提供的性能，自然也构成了纳电子和光 电子领域的一个重要的酿方向。这些前期的工作表明碳基材料有望为纳电子和 光电子电路的开发提供一个统一的平台，而电子和光电子器件的集成，特别是光通 信电路与高性能电子电路的集成有望极大地提高计算机系统的能力，为后摩尔时 代的电子学带来新一轮的繁荣[29]。

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\t

\t目 录
《纳米科学与技术》丛书序

刖目

第1章碳基纳电子学和光电子学基本介绍1

参考文献6

第2章量子力学基础及原子轨道、能级8

2. 1量子力学基础8

2.2原子能级和轨道10

2.3狄拉克符号16

参考文献17

第3章分子的结合、轨道相互作用与杂化18

3.1最简单的双原子分子一氢分子18

3.2 基于s态的双原子分子22

3.3基于s和p态的双原子分子27

3.4 s-p轨道相互作用35

3.5 s-p轨道杂化37

3. 5. 1 sp"杂化的一般描述37

3. 5. 2 sp 杂化38

3. 5. 3 sp2 杂化39

3.5.4 sp3 杂化40

3.5.5 —般讨论41

参考文献42

第4章石墨烯和碳纳米管的原子和电子态结构43

4.1石墨烯的晶格结构与描述44

4.2碳纳米管的晶格结构与描述46

4.3晶体随束缚方法和能带结构50

4. 4 石墨烯白的子能带结构56

4.5碳纳米管的电子能带结构61

4. 5. 1扶手椅型碳纳米管的能带结构61

4.5.2锯齿型碳纳米管的能带结构63

4.5.3碳纳米管能带结构的一般讨论64
参考文献66

第,章单壁碳纳米管和石墨烯的可控制备68

5.1基底上单麵纳米管的可控生长68

5.1.1单壁碳纳米管生长的催化剂69

5.1.2基底上水平单壁碳纳米管阵列的生长及方向控制71

5.1.3单壁碳纳米管的导电性和结构可控制备75

5.2石墨烯的制备78

5.2.1 机械剥离法78

5.2.2外延生长法79

5.2.3化学气相沉积法79

5.2.4溶液化学剥离石墨法83

参考文献86

第6章藤纳米结构的表征90

6.1 石墨烯的拉曼光谱90

6.1.1石墨烯的拉曼振动模式和拉曼光谱91

6.1.2石墨烯层数的确定94

6.1.3判断石墨烯的边缘结构94

6.2碳纳米管的拉曼光谱95

6.2.1碳纳米管的拉曼振动模式95

6.2.2径向呼吸模式98

6.2.3 G 峰99

6.2.4 D 峰102

6.2.5张力和温度等对碳纳米管拉曼光谱的影响102

6.2.6表面增强拉曼光谱103

6.3碳纳米管的荧光光谱103

6.4扫描探针显微术在碳纳米管酿领域中的应用108

6. 4. 1 扫；扫隧道显I微镜 109

6.4.2原子力显臟110

6.4.3 静电力显臟 111

6.4.4开尔文力显微镜 115

参考文献117

第7章基于碳纳米管的电子器件和集成电路122

7.1碳纳米管和石麵材料的结构和电学特点122

7.2碳纳米管场效应晶体管125

7.2.1碳纳米管器件的工作原理125
7.2.2碳纳米管的'型欧姆接触和'型弹道器件129

7.2.3碳纳米管的n型欧姆接触和n型弹道器件132

7. 3碳纳米管场效应晶体管器件结构及性能优化135

7.3.1碳纳米管场效应晶体管器件的特征曲线135

7.3.2碳纳米管场效应晶体管的性能参数137

7.3.3碳纳米管场效应晶体管模型139

7.3.4碳纳米管顶栅器件和高/c栅介质1(1

7.3.5碳纳米管场效应晶体管的自准栅结构145

7.3.6碳纳米管场效应晶体管器件的性能优势152

7. 4碳纳米管数字集成电路155

7.4.1 P型集成电路155

7.4.2碳纳米管CMOS集成电路158

7.4.3无掺杂的碳纳米管CMOS集成电路160

7.4.4碳纳米管PTL集成电路165

7.4.5碳纳米管薄膜器件和集成电路170

7.4.6碳纳米管场效应晶体管的性能极限和潜力173

参考文献176

第8章藤纳电子学——模拟电路180

8. 1碳纳米管射频晶体管180

8.1.1射频晶体管小信号模型和频轉数181

8.1.2场效应晶体管的二端口网络模型与散射参数183

8.1.3单根碳纳米管的频率特性185

8.1.4基于碳纳米管薄膜的高频晶体管187

8.2石墨烯晶体管191

8.2.1石墨烯电学性质 191

8.2.2石墨烯场效应晶体管的工作原理和器件模型194

8.2.3石墨烯顶栅FET及其制备198

8.2.4石墨烯能带工程 202

8.2.5石墨烯射频晶体管205

8.2.6石墨烯晶体管存在的问题和解决方法207

8.3碳基双极电子学211

8.3.1基于石墨烯的双极电子学211

8.3.2基于碳纳米管的藤电子学218

8.4 展望220

参考文献221
第9章藤光电器件:发光、探测、光电耦合227

9.1碳纳米管中的激发态(激子)特性227

9.2碳纳米管发光器件228

9.2.1基于单根碳纳米管的发光器件228

9.2.2基于碳纳米管薄膜的发光器件238

9.3碳纳米管光探测器241

9.4碳纳米管献阳能电池249

9.5碳纳米管电光调制器件及光电集成252

9 . 6 石墨烯触器件256

参考文献261

索引267

彩图

\t《碳基纳电子和光电子器件》是一部碳基纳电子和光电子理论与器件方面的专著!主要内容是
碳基纳电子学和光电子学的基础知识和北京大学研究组!""
年期
间在这个研究领域所做的工作"《碳基纳电子和光电子器件》第$章概要介绍碳基纳电子学和光电
子学#第!章简单回顾原子轨道知识#第%章介绍这些轨道的相互作用!化
学键基础内容!轨道杂化!特别是&轨道和'轨道的杂化#第(章介绍&和' 轨道杂化所导致的碳纳米结构!特别是石墨烯和碳纳米管的原子结构和相
应电子态结构"《碳基纳电子和光电子器件》的第)章$第#章重点介绍化学法制备面向电子学应
用的纳米碳结构的方法和相关表征技术!特别是基于光学方法的无损伤拉
曼技术"《碳基纳电子和光电子器件》的重点是基于碳纳米结构的纳电子器件"第*章$第+章分
别介绍碳纳米材料在数字电路和模拟电路中的应用"第*章重点介绍碳纳
米管场效应晶体管的制备$工作原理!以及在传统数字电路中的可能应用" 第+章论述碳纳米管在模拟和高频电路的应用前景"第,章集中介绍碳基
纳米光电子学领域的现状和发